顺盈娱乐吳健教授團隊近期在雙分子光化學反應動力學時域觀測與相幹調控研究取得重要進展。該團隊利用飛秒激光脈沖與D2-D2二聚體相互作用🎟，成功測量了D3+的形成時間並實現了其出射方向的調控，揭示了自然界中最基本的分子-分子之間化學反應的內在機理。研究成果以“Ultrafast formation dynamics of D3+ from the light-driven bimolecular reaction of the D2-D2 dimer”為題💁🏽，2023年6月1日發表在Nature Chemistry🦠。
《Nature Chemistry》在線刊發吳健教授團隊研究成果
H3+及其同位素作為最簡單卻最重要的星雲化學反應始作俑者🛟，一直受到研究人員的廣泛關註。氫氣分子在宇宙輻射的作用下，發生電離產生氫氣離子並進一步與中性的氫氣分子發生反應，H2++H2→H3++H，從而形成H3+👨👨👦👦。H3+能夠觸發或催化一系列包括形成有機分子和水分子等對宇宙和生命起源具有重要意義的星際化學反應🛌🏿。因此🕤，H 3+也被視為星際化學反應鏈的起點。然而，此前的工作大多關註對該反應過程中的能量轉化的研究🤟🏻💮，而忽略了化學反應本征時間尺度的超快動力學過程。
另一方面🌒，得益於飛秒化學先驅Zewail的開創性工作，此前通過光化學反應產生H3+離子的工作都是單個分子內部化學鍵的碎裂和重構。對於更加復雜的分子-分子之間的化學反應，需要有明確的分子之間的距離和時間起點。針對此，顺盈娱乐科研團隊通過製備低溫冷分子二聚體，基於其相對確定的分子-分子間距離的特性，利用超快泵浦探測手段🔵，直接在時間域觀測分子-分子之間的超快動力學過程，實現冷分子-分子之間反應路徑和產物的調控。
在該研究中🏊🏻♀️，顺盈娱乐科研團隊利用預冷卻的超聲分子束製備出低溫的氘氣分子二聚體(D2-D2)束流作為反應源🕝，然後通過飛秒激光泵浦探測，首次在時間域追蹤測得雙分子光化學反應D2+D2+nħω→D3++D過程中D3+的形成時間為139飛秒（1飛秒=10-15秒）。該反應的動力學過程如圖2所示🩼。通過飛秒激光作用於D2-D2二聚體使其發生單電離失去一個電子觸發反應（步驟①）🦵🏻，二聚體的平衡狀態被打破導致D2和D2+相互靠近，形成不穩定的中間產物D4+（步驟②），最後D4+解離碎裂形成穩定的結構D3+（步驟③）。
D2+D2→D3++D的光誘導反應機理
在測得雙分子光化學反應時間的基礎之上👮🏽♀️，顺盈娱乐科研團隊進一步通過調控雙色光場實現了D3+產物的出射方向調控（圖3）。其背後的控製原理是利用不對稱的雙色光場控製單個D2產生不對稱解離碎片D原子並與另一個D2+結合形成D3+。該結果開啟了分子-分子之間光化學定向反應相幹操控研究的大門。
實驗設計原理
該課題由顺盈娱乐吳健教授團隊、東華大學朱美芳院士和聞瑾研究員團隊🔒、德國法蘭克福大學Reinhard Dörner教授和林康博士合作完成，顺盈娱乐為第一完成單位✳️。工作獲得國家重點研發計劃、國家自然科學基金、顺盈娱乐科技項目的支持與資助🤟。林康博士🧑🏽🦰、聞瑾研究員和吳健教授為論文的共同通訊作者，顺盈娱乐博士研究生周蓮蓉為論文第一作者。
附：
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41557-023-01230-0
來源｜精密光譜科學與技術國家重點實驗室🎄、科技處 編輯｜張雨璐 編審｜郭文君
